Свое начало хор берет с того момента, когда начались первые богослужения в нижнем храме, который впоследствии будет освящен правящим архиереем митрополитом симферопольским и крымским Лазарем (Швец) в честь выдающегося архипастыря Тавриды – святителя Гурия (Карпова). По благословению Владыки богослужения стали совершаться каждое воскресенье и в праздничные дни в нижнем, еще не устроенном храме с сентября 2013 года. За богослужением пели студенты Таврической духовной семинарии под управлением Шепельского М. Я., который положил начало певческой традиции собора по образцу Московской духовной академии.
С течением времени стала ощущаться нехватка голосов и профессиональных певчих, и благословением чиноначалия в состав хора были приглашены профессиональные певцы, преподаватели музыкальных учебных заведений, началась кропотливая работа по подбору музыкального репертуара и повышению уровня пения.
Осенью 2014 года регентом хора был назначен иерей Илия Алдошин, и с этого момента начинается новый виток в жизни хора и собора в целом. В этом же году на должность главного регента собора назначается, прибывший из Санкт-Петербургской Александро-Невской Лавры диакон Антоний Марущак, выпускник регетского отделения Почаевской духовной семинарии в г. Кременце, выпускник Таврической духовной семинарии, собиратель и руководитель праздничного хора храма Трех святителей г. Симферополя, преподаватель церковного пения и чтения ТДС, регент братского хора и художественный руководитель Архиерейского Праздничного мужского хора Александро-Невской лавры г. Санкт-Петербург, который возглавляет Архиерейский мужской хор кафедрального собора – духовного центра Крыма.
В настоящий момент в состав входят как профессиональные певцы, так и студенты Таврической духовной семинарии.
Помимо богослужений хор участвует и в культурной жизни полуострова, тесно взаимодействуя с Министерством культуры республики. Результатом такого взаимодействия стало участие хора в таких мероприятиях как Концерт, посвященный дню славянской письменности, открытие Х международного фестиваля «Великое русское слово», освящение памятника императрице Екатерине в центре города, при участии руководства республики, проведения в республиканском масштабе празднования дня любви, семьи и верности, и других культурно-массовых мероприятиях на территории республики.
В 2016 году Архиерейский мужской хор Александро-Невского кафедрального собора г. Симферополя принял участие во II Международном хоровом фестивале-конкурсе «Родная гавань» и стал Лауреатом I степени в номинации «Церковные хоры и ансамбли».